Thông tin Đề tài

Tên đề tài Nghiên cứu chế tạo và đánh giá hoạt tính xúc tác điện hóa của một số vật liệu nano, ứng dụng trong phân tích các hợp chất phenol trong môi trường và thực phẩm
Mã số đề tài KHCBHH.01/19-21
Cơ quan chủ trì (Cơ quan thực hiện) Viện Hoá học
Họ và tên PGS.TS. Vũ Thị Thu Hà
Thời gian thực hiện 01/01/2019 - 31/12/2021
Tổng kinh phí 1.5000 triệu đồng
Xếp loại Xuất sắc
Mục tiêu đề tài

-    Nghiên cứu các phương pháp hóa học chế tạo một số loại vật liệu có kích thước hạt nano Fe2O3, Al2O3,Nano-Zr–ZSM-5, NPs-ZrO2, Au–ZrO2; NPs–SiO2...với khả năng điều khiển hình dạng, kích thước và thành phần hóa học theo mong muốn.
-    Nghiên cứu cơ chế phản ứng khử các hợp chất phenol trên các xúc tác nano điều chế được, từ đó xác định các yếu tố (hình dạng, kích thước, hóa học bề mặt và/hay thành phần hóa học) có ảnh hưởng quyết định lên hoạt tính điện hóa của phản ứng khử các hợp chất phenol, đánh giá độ chọn lọc của xúc tác;
-    Lựa chọn xúc tác phù hợp cho việc chế tạo sensor điện hóa phân tích các hợp chất phenol trong môi trường và trong thực phẩm.

Kết quả chính của đề tài

-    Về khoa học: Đã chế tạo được các vật liệu Fe2O3, Al2O3,Nano-Zr–ZSM-5, NPs-ZrO2, Au–ZrO2; NPs–SiO2, Cu(BTC)/GO ... có kích thước nano.  Đánh giá đặc trưng của chúng bằng các phương pháp hóa lý hiện đại và cho kết quả:

  •  Vật liệu Zr-ZSM-5 có diện tích bề mặt riêng SBET 306,46 m2/g và diện tích tích vi mao quản trung bình Smicro 201,55 m2/g. Thể tích mao quản của vật liệu nano Zr-ZSM-5 0,203 cm3/g và đường kính mao quản DBJH  4,2 nm.
  • Vật liệu nano ZrO2 có diện tích bề mặt riêng SBET 100,68 m2/g và diện tích tích vi mao quản trung bình Smicro 29,02 m2/g. Thể tích mao quản của vật liệu nano ZrO2 0,081 cm3/g và đường kính mao quản DBJH 3,72 nm.
  • Vật liệu nano silica (SiO2) có diện tích bề mặt riêng SBET 269,8 m2/g. Thể tích mao quản của vật liệu nano silica 1,168 cm3/g và đường kính mao quản DBJH 15,85 nm.
  • Vật liệu Fe2O3 có diện tích bề mặt riêng SBET 34,66 m2/g và diện tích tích vi mao quản trung bình Smicro 15,43 m2/g. Thể tích mao quản của vật liệu nano Fe2O3 0,44 cm3/g và đường kính mao quản DBJH 61,64 nm.
  • Vật liệu Al2O3 có diện tích bề mặt riêng SBET 192,99 m2/g và diện tích tích vi mao quản trung bình Smicro 56,95 m2/g. Thể tích mao quản của vật liệu nano Al2O3 0,5 cm3/g và đường kính mao quản DBJH 11,88 nm.
  • Cu-BTC-/GO có diện tích bề mặt, thể tích lỗ rỗng và kích thước lỗ rỗng của Cu-BTC/GO lần lượt là 1591 m2/g, 1.485 cm3/g và 3,34 nm kích thước hạt Cu-BTC là khoảng 50-80 nm và có phân bố đồng đều.
  • Sử dụng các vật liệu chế tạo được ở trên để biến tính điện cực, hướng tới việc phát hiện các hợp chất phenol trong môi trường nước.
  • Có hai loại điện cực được biến tính: điện cực than nhão và điện cực than thủy tinh (GCE).
  • Với điện cực than nhão, các vật liệu được đưa vào hỗn hợp bột than với tỷ lệ nhất định (và dầu paraffine kết nối), dùng để sàng lọc các chất có hoạt tính xúc tác điện hóa nổi trội. Kết quả cho thấy, với 2,4-dimethyl phenol (2,4-DMP), Al2O3 là chất biến tính cho tín hiệu đo của chất này là lớn nhất. Oxit sắt từ Fe3O4 được sử dụng làm chất biến tính kết hợp với phương pháp thống kê đa biến để có thể phân tích đồng thời 6 hợp chất phenol cùng tồn tại trong môi trường nước ((2,4-dimethylphenol, 2,4,6-trichlorophenol, 2,4-dichlorophenol, 3-nitrophenol, 4-nitrophenol, and phenol, vốn là các chất có thế oxy hóa khử gần nhau, dễ chồng pic). Kết quả cho thấy với số liệu đo thực tế và số liệu tính toán trên cơ sở thống kê đa biến, kết quả có tính tương hợp cao, với độ sai khác <20% với hầu hết các trường hợp.
  • Với điện cực GCE, các chất tổng hợp được ở trên được dùng để biến tính điện cực và phát hiện 2,4-dichlorophenol (2,4-DCP) và bisphenol A (BPA). Kết quả cho thấy giới hạn phát hiện đối với 2,4-DCP là 0.083 µM và 0.053 µM đối với Cu(BTC)/rGO/GCE và AuNP/ZrO2/GCE tương ứng. Với BPA, giới hạn phát hiện thu được trên sensor AuND/CTAB/GCE là 2 nM.

-    Về ứng dụng:
Các vật liệu đã tổng hợp ở trên đã được sử dụng để loại bỏ một số chất ô nhiễm trong môi trường nước. Các kết quả đã được công bố trước đây của nhóm đề tài. Trong khuôn khổ đề tài này, các sensor điện hóa được phát triển sử dụng các vật liệu này được dùng để đo trực tiếp các mẫu môi trường thực và vỏ chai LaVie, một loại sản phẩm liên quan trực tiếp đến đời sống hàng ngày của con người.

Sản phẩm cụ thể giao nộp:

Các bài báo đã công bố:
1.    Vu Thi Hong Nhung, Nguyen Ba Manh, Vu Thi Thu, Pham Thi Hai Yen, Le Ha Giang, Pham Hong Phong, Vu Anh Tuan, Vu Thi Thu Ha, Screening of several oxides used as efficient electrocatalysists for detection of 2,4-dimethyl phenol in aqueous medium, Vietnam J. Chem., 2020, 58(4), 512-516;
2.    Vu Hai Dang, Vu Thi Thu, Le Truong Giang, Pham Thi Hai Yen, Pham Hong Phong, Vu Anh Tuan, Vu Thi Thu Ha, Multivariate calibration combined differential pulse voltammetry for simultaneous electroanalytical determination of phenolic compounds using a Fe3O4-modified carbon paste electrode, Journal of Solid State Electrochemistry, 2020, 24, 2241–2248;
3.    Nguyen Thi Lien, Le Quoc Hung, Nguyen Tien Hoang, Vu Thi Thu, Dau Thi Ngoc Nga, Pham Thi Hai Yen, Pham Hong Phong, and Vu Thi Thu Ha, An Electrochemical Sensor Based on Gold Nanodendrite/Surfactant Modified Electrode for Bisphenol A Detection, Journal of Analytical Methods in Chemistry, Volume 2020, Article ID 6693595, 10 pages, https://doi.org/10.1155/2020/6693595
4.    Manh B. Nguyen, Vu Thi Hong Nhung, Vu Thi Thu, Dau Thi Ngoc Nga, Thuan Nguyen Pham Truong, Hoang Truong Giang, Pham Thi Hai Yen, Pham Hong Phong, Tuan A. Vu and Vu Thi Thu Ha. An electrochemical sensor based on copper-based metal–organic framework-reduced grapheme oxide composites for determination of 2,4-dichlorophenol in water,  RSC Advances, 2020, 10, 42212;
5.    Vu Thi Thu Ha, Manh B. Nguyen, Tran Nhu Tam, Vu Thi Thu, Pham Thi Hai Yen, Pham Hong Phong, Dao Ngoc Nhiem, Le Quoc Hung and Tran Quang Hai, Highly Sensitive Electrochemical Sensor for 2,4- Dichlorophenol by Zirconium Oxide-Decorated Gold Nanoflakes Nanocomposite, Journal of Applied Electrochemistry, 2022, 52:607-616.

Các sản phẩm cụ thể:
-    ~10g/ vật liệu đã chế tạo, gồm Fe2O3, Al2O3,Nano-Zr–ZSM-5, NPs-ZrO2, NPs–SiO2, Cu(BTC)/GO… đang được bảo quản tại Phòng thí nghiệm tại Viện Hóa học với các thông số kỹ thuật nêu ở trên;
-    02 quy trình chế tạo và đặc trưng vật liệu AuNP/ZrO2 và Cu-BTC/GO đã được hội đồng nghiệm thu quy trình thông qua;
-    02 báo cáo chuyên đề về cơ chế khử điện hóa của 2,4-DCP và BPA trên vật liệu xúc tác điện hóa chế tạo được
Các sản phẩm khác:
-    Bộ số liệu đặc trưng hóa lý của Fe2O3, Al2O3,Nano-Zr–ZSM-5, NPs-ZrO2, Au–ZrO2; NPs–SiO2, Cu-BTC/GO;
-    20 sensor các loại đã thử nghiệm, hiện cất giữ trong phòng thí nghiệm tại Viện Hóa học

Những đóng góp mới

Phát triển vật liệu biến tính điện cực và ứng dụng thành công trong phân tích một số hợp chất không an toàn cho con người mà thế giới quan tâm như các vật liệu tổ hợp Cu(BTC)/GO và AuNP/ZrO2 dùng để phân tích 2,4-dichlorophenol trong nước với giới hạn phát hiện thỏa mãn yêu cầu của WHO về hàm lượng của chất này trong nước.

Kiến nghị

Đề nghị được nghiệm thu đề tài và phát triển hưởng nghiên cứu cho các đối tượng phân tích khác như thuốc bảo vệ thực vật, thuốc trừ sâu, các kim loại nặng như Hg, As… bằng sensor điện hóa.

Ảnh nổi bật đề tài
1657772121306-47.png